在「三澤塾」裡有一名巫女遭到了囚禁。主謀者看來是會使用魔法的人物。上条當麻在聽了魔法師史提爾的說明後，卻很乾脆的點頭應允。但史提爾原本的來意，竟然正是為了要上条與他同行。於是，兩人走向了一座在夏日豔陽中矗立的詭異大樓。 魔法師、吸血鬼殺手、禁書目錄，以及上条當麻。 當所有支線交會之際，故事就此開始……

某個夏日黃昏，在補習回來的路上，投銅板買果汁卻被自動販賣機吃錢的上条當麻又開始感慨自己的不幸，但這時他卻被「放電國中妹」御坂美琴給叫住。然而更讓上条驚訝的是，美琴居然還有一個長相一模一樣的妹妹！這三個人的相遇，卻也揭開了一件由超能力者所引發的殺戮慘劇事件序幕…

纯白的修女从天而降，来到自己房间。 “这怎么可能啊……” 上条当麻低语着。但那名修女装扮的少女却表示，她是从魔法的世界逃到这里来的。 这里是将“超能力”认知为“一般科学”的反超自然学园都市。 上条对这个自称“禁书目录”的神秘少女言行相当怀疑。然而真正的魔法师，却在两人面前出现了……